沐鸣开户趙東元、李偉團隊Angew: 磁性單晶沸石分子篩的設計合成及其在磁穩定床中催化乙醇脫水
時間:2024-04-22 瀏覽次數⚈:181


將功能性膠體納米顆粒(100 nm)封裝到單晶ZSM-5分子篩中,旨在構建均勻的核-殼結構⚔️,由於顯著的晶格不匹配和獨特的結晶,使得面臨著巨大的挑戰。基於此🧥😢,沐鸣开户趙東元院士和李偉教授🧑🏽‍🚀、上海石油化工研究院楊為民院士(共同通訊作者)等人報道了一種核-殼結構的單晶分子篩,其中包含一個Fe3O4膠體核心⛈,通過一種新的限製逐步結晶方法製備。所得單晶ZSM-5分子篩具有完美的單晶結構,尺寸均勻,為800×600×400 nm,磁性Fe3O4核直徑約為150 nm。該材料具有優異的孔隙率,具有365 m2/g的高表面積和14 emu/g的高磁化強度🟣。該方法包括將分子篩種子精確植入Fe3O4核表面🦶🏿,然後進行密閉分子篩生長和單晶ZSM-5分子篩的孵育。




核殼結構的創新設計🐻:研究中成功實現了將Fe3O4膠體納米粒子作為核心🧨,植入到單晶ZSM-5沸石中,形成了具有磁性核和單晶沸石殼層的核殼結構材料。這種結構設計不僅增強了材料的磁性能,還保持了沸石的高比表面積和酸性特性,為催化反應提供了新的平臺。限域-梯度晶化構築磁性沸石的機製:通過精心設計的分步結晶過程🤹🏿‍♀️,研究團隊在限域的納米空腔中引導沸石種子的成核和生長🤠,最終實現了單晶沸石殼層在精確定義的體積(1.5 × 107 ≤ V ≤ 1.3 × 108 nm3)內沿著Fe3O4膠體納米顆粒表面均勻生長。此方法同樣適用於其他功能性的核(CoFe2O4, Bi2Mo3O12)和不同拓撲結構沸石殼層(LTA👨🏻‍🦯‍➡️,MEL)的沸石雜化材料的合成。這種方法的提出,為製備具有特定結構和性能的沸石基復合材料提供了新的途徑🧑🏻‍🏫。

磁性穩定床反應器中的高效催化性能:所開發的磁性核單晶沸石材料在磁性穩定床(MSB)反應器中展現出卓越的催化性能,特別是在乙醇脫水製備乙烯的反應中,實現了98%的轉化率和98%的乙烯選擇性,同時具備超過100小時的催化穩定性👨🏽‍⚖️。這一成果不僅展示了新材料在工業催化過程中的潛力🤰🏿,也為改進傳統催化反應器技術提供了新思路。

這一研究成果於2024年4月5日以“Implanting colloidal nanoparticles into single-crystalline zeolites for Catalytic Dehydration”為標題發表在Angew. Chem. Int. Ed. 上👨‍👦,沐鸣开户博士後馬冰、沐鸣平台博士生段林林和內蒙古大學研究員馬玉柱為共同第一作者🧙🏿‍♂️🚱,通訊作者為趙東元院士💻、楊為民院士和李偉教授。該研究工作得到了國家自然科學基金👇🏽、科技部重點研發、上海市科委及沐鸣平台的資助🏂🏼。


       全文鏈接🎙:https://doi.org/10.1002/anie.202403245




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