近年來📺，電化學二氧化碳還原反應（CO₂R）被認為是一種能夠緩解溫室效應的有效途徑，但其反應效率往往受限於復雜的反應路徑和緩慢的動力學過程，而阻礙了通過CO₂R進一步實現“碳中和”的目標🧑🏼‍💻。因此🧑🏼‍🚀🕺🏼，科學家們迫切需要發展一種兼具高活性、高選擇性和高穩定性的CO₂R催化劑🔩。其中🦺，酞菁和卟啉基有機金屬配合物具有在分子水平上的顯著優勢🏯🧛🏿‍♀️，有望成為潛在的CO₂R高效催化劑👷🏼‍♂️。為了構建高效的CO₂R催化體系，需要通過載體來錨定有機金屬配合物🍮🧔。載體的設計主要基於兩個方面：一是具備高導電性👋🏻😩，以促進CO₂R中的電荷傳輸；二是能夠增加催化劑暴露的活性位點🎶，使活性位點利用率達到最大。因此，探索能夠以單分子分散形式錨定有機金屬配合物的高導電載體，是獲得具有高活性、高選擇性和高穩定性CO₂R體系的關鍵🂠。

       近日，沐鸣开户張黎明課題組與北京大學張錦課題組、南洋理工大學李述周課題組合作，利用石墨炔/石墨烯（GDY/G）異質結構作為二維導電載體錨定酞菁鈷分子（CoPc），實現高效電化學還原CO₂製備CO。在H型電解池中，在該催化劑上的一氧化碳分電流密度達到12 mA·cm^-2，CO的法拉第效率高達96%；流動相電解池中CO的分電流密度高達100 mA·cm^-2時，CO法拉第效率可依舊保持97%的高選擇性，並能有效保持至少24小時的穩定性。催化劑活性中心鈷的轉換頻率在-1.0 V vs. RHE下高達37 s^-1，優於絕大多數報道過的基於酞菁和卟啉基的CO₂R催化劑。基於X射線吸收光譜實驗和密度泛函理論計算，結果表明石墨炔與酞菁鈷之間存在強電子耦合，同時石墨烯自身的高導電性和比表面積進一步促進了該催化劑的電化學催化性能🚶🏻‍♂️。此外👨🏿‍✈️，基於該研究結果，作者認為GDY/G異質結構可作為載體進一步拓展到CoPc以外的其他有機金屬配合物，設計用於可持續能源發展的高效單分子分散CO₂R催化劑。

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c02326.